2024.0223氮碳掺杂NiCoO2@N-C-X电极材料的制备及其超级电容器性能研究.pdf
背景介绍
土霉素（OTC）作为一种广谱抗生素被广泛应用，但其难以自然降解，对生态系统和人类健康构成威胁。现有吸附分离手段面临着选择性不足、难以区分类似物等问题选择性。分子印迹技术通过模拟生物分子识别机制，可制备高选择性吸附材料——分子印迹聚合物（MIPs）。为解决传统MIPs功能单体和模板分子之间仅依靠氢键作用而造成的特异性不足以及分子印迹聚合物活性位点内嵌导致吸附容量低的问题，研究基于硼酸基与OTC所含有的顺式邻二羟基结构之间的特殊作用以及电子转移-原子自由基聚合(ARGET ATRP)活性可控的特点，制备了硼亲和MIPs，显著提升了吸附容量与选择性，为水体中抗生素的高效去除提供了新策略。
文章亮点
1.采用ARGET ATRP技术，基于硼亲和作用以4-乙烯基苯硼酸为功能单体，成功合成硼亲和分子印迹聚合物（MIPs）；
2.MIPs对OTC的最大吸附容量达51.44 mg/g，优于传统吸附剂。并对OTC的吸附具有高选择性，吸附量显著高于四环素等类似物；
内容介绍
1 实验部分
1.1 主要仪器与试剂
1.2 吸附模型研究
1.2.1 吸附动力学模型
1.2.2 吸附等温线模型
1.3 Scatchard模型
Scatchard分析是批量重结合实验中评价分子印迹聚合物结合行为的常用模型，Scatchard方程见式（7）。
1.4 材料制备
电子转移-原子自由基聚合法制备硼亲和分子印迹聚合物：取20 mg模板分子OTC与一定量的功能单体VPBA，溶于60 mL V（甲醇）:V（蒸馏水）=5:5的混合液，避光静置4 h，使硼酸基团与邻二羟基预组装。向前述自组装液依次加入120 μL催化剂PMDETA、7.2 mL交联剂EGDMA和40 mg CuCl2·2H2O，快速加入180 mg抗坏血酸，在室温、氮气流保护下搅拌反应6 h。产物用V（甲醇）:V（乙酸）=9:1混合液洗脱模板分子，再用乙醇和蒸馏水洗涤，超声去除非交联聚合物，60℃真空烘干得MIPs备用。另外不添加OTC模板分子，按相同方法制备非印迹聚合物（NIPs）用于对比。
1.5 吸附试验
1.6 再生实验
为研究MIPs材料循环再利用性，本研究用V（甲醇）:V（乙酸）=9:1作洗脱剂，将达一次吸附平衡的MIPs超声振荡解吸，再用乙醇和去离子水交替洗涤、真空烘干。取5.0 mg解吸后的MIPs与20 mL（80 mg/L ）OTC溶液在298 K、150 r/min下反应12 h，测量OTC吸光度并计算吸附容量Qe。按相同吸附和解吸步骤重复4次吸附-解吸，考察MIPs循环利用性能。
2 结果与讨论
3 结论
本研究选用4-乙烯基苯硼酸（VPBA）作为功能单体，OTC作为模板分子，通过ARGET ATRP成功制备出了活性可控的硼亲和分子印迹聚合物（MIPs），基于硼酸基与OTC所含有的顺式邻二羟基结构之间的特殊作用，其空腔中的识别位点能够特异性吸附OTC，实验结果表明MIPs对OTC最大吸附量可达51.44 mg/g，且显著高于非印迹聚合物，具有较高的吸附选择性。
该研究成果在水体中OTC污染物的高效去除方面具有显著应用潜力，可用于污水处理领域，提升水质净化效果。与传统分子印迹聚合物的研究相比，本研究采用的ARGET ATRP方法在印迹层厚度和位点分布控制上具有独特优势，能够制备出性能更优的MIPs。然而，在吸附容量和循环使用性能方面，仍有提升空间，与部分前沿研究成果存在差距。目前MIPs的粉状结构导致回收困难，极大限制了其大规模实际应用。进一步研究可聚焦于改进MIPs的制备工艺，尝试引入新的材料或方法，提升其机械性能，解决回收难题。同时，深入探究吸附容量下降的内在机制，通过优化合成条件或表面修饰等手段，提高MIPs的循环使用稳定性。
青年编委介绍
卫潇个人简介
副教授，博士生导师，环境工程系主任，秦岭生态环境保护青年学者，入选长安大学“长安学者”人才支持计划。主要从事水污染控制、环境功能材料、环境化学以及废物利用与资源化方面的研究，近年来已在Chemical Engineering Journal, Analytica Chimica Acta,Sensors and Actuators B: Chemical, Separation and Purification Technology, Journal of Materials Chemistry C, Industrial Crops and Products, Journal of Hazardous Materials, Journal of Membrane Science, Talanta, Food Chemistry, Journal of Physical Chemistry C等国际著名期刊上发表SCI论文84篇，其中第一作者/通讯作者42篇，主持国家级、省部级科研项目5项，授权中国发明专利23项，其中以第一发明人授权10项。
主要研究方向
近五年代表作
[1] Xinyuan Wang, Maxueer Pu, Xiaoyu Liu, Tong Wang, Yajun Gao, Aixia Chen, Xiao Wei*, Lu Zhang. Engineering of aluminum-based hydroxide and hydrotalcite-like compound with enhanced phosphorus adsorption: 5R-driven valorization of aluminum sludge, Chemical Engineering Journal 2025, 517, 164276.
[2] Yuxuan Ma, Kai Zhao, Dandan Wang, Jifeng Guo, Xiao Wei*, Wenjuan Yang, Jianqiang Zhao, Zhuoya Li. MnFe2O4 composited polyvinylidene fluoride catalytic ultrafiltration membrane via peroxymonosulfate activation for humic acid treatment: Exploration of synergistic mechanisms, Separation and Purification Technology 2024, 332, 125708.
[3] Xiao Wei*, Shen Zhang, Tong Wang, Aixia Chen, Jifeng Guo, Bo Bai, Yaqian Li, Xinyi Wang, Xinni Liu. Molecularly imprinted CsPbBr3 quantum dot-based fluorescent sensor for trace tetracycline detection in aqueous environments；Journal of Materials Chemistry C, 2022, 10, 8432
[4] Xiao Wei*, Fengjie Wang, Xinyi Wang, Xiu Yi, Hongzhu He, Xinni Liu, Yuyu Yang, Ilhem Kerboua; The one-step synthesis of Fe-N co-doped peony pod-based porous carbon for the removal of tetracycline, Industrial Crops and Prodouct, 2024, 213, 118478.
[5] 张愈惠，王凤杰，罗莎，王怡雪，卫潇. 硼亲和分子印迹聚合物对水中土霉素的吸附，化学试剂，2025，46（07），1-11.
